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引言
在可再生能源技术的发展过程中，催化剂的高效设计至关重要。低成本、高效的催化剂高通量筛选是实现这一目标的关键步骤。近日，天津大学巩金龙教授、赵志坚教授、张鹏教授团队开发了一种通用且可解释的描述符模型 ARSC，用于统一多种电催化反应的活性和选择性预测。这一突破性成果不仅为电催化反应的催化剂设计提供了新的思路，还为高维系统的智能催化剂设计开辟了道路。相关研究以「Machine learning-assisted dual-atom sites design with interpretable descriptors unifying electrocatalytic reactions」为题，于 9 月 17 日发表在《Nature Communications》上。
主体
电催化反应的挑战与机遇
电催化反应在实现「碳中和」目标中扮演着重要角色。通过电催化反应活化小分子，如 O2、CO2 和 N2 还原反应 (ORR、CRR 和 NRR) 以及析氧反应 (OER)，可以有效降低能源消耗和环境污染。双原子催化剂 (DAC) 由于其复杂而灵活的活性位点，特别有利于电催化。然而，催化剂设计面临的一个重大挑战是开发通用描述符模型，准确捕捉几何结构和电子结构之间的复杂相互作用。当前，虽然已经报道了许多描述符，但综合考虑其可靠性、实用性和普适性，能够统一多种反应并解决实验和理论结果的最佳低成本描述符仍然难以捉摸。
ARSC 模型的开发
为了解决这一挑战，天津大学研究团队通过双原子位点易于获取的属性来准确捕捉原子属性、反应物、协同效应和配位效应。通过物理上有意义的特征工程和特征选择/稀疏化 (PFESS) 方法，他们开发了一种通用且可解释的描述模型 ARSC。PFESS 的物理意义基于对 d 带理论和前线轨道（Frontier orbitals，FO）理论的结合。ARSC 模型框架主要包括四个部分：
- 原子性质效应的原始描述符（ϕxx）：通过 d 带形状分析实现。
- 反应物效应的潜在理想异核 DAC 的筛选原理（ϕopt）：基于反应物效应。
- 协同效应的基于 ML 的描述符（ϕxy）：通过基于 ϕxx 的物理意义特征工程和特征选择/稀疏化算法实现。
- 最终通用描述符模型（Φ）：具有配位效应量化和相应实验验证。
ARSC 模型的具体应用
研究团队构建了 840 个具有 3-5d 过渡金属和四种不同配位结构（Qv1、Qv2、Qv3 和 Qv4）的同核（X-X）和异核（X-Y）DAC，验证了吸附自由能等的相关性。通过原始描述符 ϕxx 与 ∆G(z) − ∆Gopt(z) 的关系图，成功统一了多种电催化反应，包括 ORR、OER、CRR 和 NRR。计算表明，不同 ϕxx 值表示同核双原子位点的不同有利反应和产物。通过 PFESS 算法，进一步引入协同效应，定义了统一多种反应的简单通用数学公式模型 ϕxy。
实验验证与应用前景
研究团队通过实验验证了 ARSC 模型的普适性，其中 Co-Co/Ir-Qv3 被确定为最佳的双功能氧还原和析氧电催化剂。这一模型不仅简化了催化剂设计过程，还显著降低了计算成本，无需进行 50,000 多次密度泛函理论计算。ARSC 模型的普适性已在大量已报道的研究和后续实验中得到验证，为高维系统的智能催化剂设计提供了新的工具。
结论
ARSC 模型的开发为电催化反应的催化剂设计提供了新的思路，不仅简化了设计过程，还显著降低了计算成本。这一突破性成果为高维系统的智能催化剂设计开辟了道路，为实现「碳中和」目标提供了有力支持。未来，这一模型有望在更多的电催化反应中得到应用，进一步推动可再生能源技术的发展。
参考文献
- [1] Gao, J., Zhao, Z., Zhang, P., et al. (2024). Machine learning-assisted dual-atom sites design with interpretable descriptors unifying electrocatalytic reactions. Nature Communications, 15(1), 52519. https://www.nature.com/articles/s41467-024-52519-8
通过这篇高质量的新闻报道，我们不仅了解了天津大学研究团队在电催化反应催化剂设计方面的最新进展，还深入了解了通用且可解释的描述符模型 ARSC 的开发过程及其应用前景。这一研究成果为未来的可再生能源技术发展提供了新的思路和工具。
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